Такие тёплые, обильные моря были также охотничьими угодьями для разнообразых морских хищников. Морские отложения из середины Миоцена, вроде утёсов Кальверт в заливе Чизапик и холм Шарктус в Калифорнии, знамениты не только многочисленными окаменевшими останками морских моллюсков, но в основном своими морскими позвоночными. Например, холм Шарктус содержит зубы свыше 24 видов акул, включая представителей большинства современных семейств. Но самым представительным из них была огромная родственница белой акулы, Carcharocles megalodon, известная в основном благодаря своим огромным зубам, которые достигали 16 сантиметров в длину. Поскольку остальная часть акульего скелета состояла из хрящей, мы может только угадать общие размеры акулы, но большинство палеонтологов считает, что она была около 17 метров в длину, или по крайней мере в два раза больше современной белой акулы. Эта акула была такой огромной, что её основной добычей были киты (а также любые более мелкие животных, которых она могла поймать).
Тогда в морях жило немало китов и других морских млекопитающих, чтобы насытить аппетит акулы Carcharocles megalodon. Зубатые киты (одонтоцеты) и усатые киты (мистицеты) уже появились в конце Эоцена и становились всё более разнообразными в начале Олигоцена. В начале и середине Миоцена, однако, разнообразие китообразных стало ускоряться всё больше и больше, т.к. тогда появилось некоторое количество групп зубатых китообразных, включая вымерших дельфинов - акродельфидов, рабдостеидов и кентриодонтидов, китов-клюворылов (зифиидов), обыкновенные морские свиньи (фокоениды), настоящие дельфины (дельфиниды), нарвалы (монодонтиды), речные дельфины-платанистиды, и кашалоты (Барнес, 1984). Что касается усатых китообразных, середина Миоцена является временем появления первейших балаеноптеридов или полосатиков, которые включают современных синих китов, горбачей, финвалов и малых полосатиков. У полосатиков есть складки на горле, т.ч. они могут заглотить огромные количества воды, а затем закрыть свою пасть и выдавить воду из горловой полости, выжимая её своим огромным языком, и выцеживая из неё криль и другой планктон своим китовым усом, расположенным в передней половине пасти. Все эти семейства китов, которые появились в Миоцене, соседствовали с семействами древних китовообразных, которые появились в Олигоцене, включая цетотериев (древних усатых китов) и сквалодонтидов (древних одонтоцетов), т.ч. к середине Миоцена, их разнообразие достигло зенита.
Рядом с этими китами и дельфинами плавала новая группа морских хищников: ластоногие или тюлени, морские львы и моржи. Они произошли от группы сухопутных хищников, близких родичей медведей, включая Plesiocyon'а и Amphicyonodon'а времён Эоцена и Олигоцена из Европы и Parictis'а, Nothocyon'а и Drassonax'а из олигоценовых сухопутных отложений в Северной Америке (Берта и ко. 1989). Одним из первых полуводных представителей этой группы был необычный "береговой медведь", Kolponomos, найденный в морских отложениях конца Олигоцена-начала Миоцена на северо-западе Тихого океана. Хотя череп медведообразный, у него тупые, плоские зубы, чтобы раздавливать моллюсков, и крепкие передние зубы, чтобы отрывать их от морского дна (Стиртон 1960; Тедфорд и ко. 1994). Наконец, раннемиоценовые отложения Калифорнии и Орегона содержат эналиарктинов, которые являются первыми по-настоящему морскими родичами тюленей и морских львов (Митчелл и Тедфорд 1973; Барнес 1989; Берта и ко. 1989; Берта и Рэй 1990). Хотя у них осталось много примитивных черт, которые были у медведообразных амфисуонодонтидов, у них также были специализированные черты тюленей и морских львов, включая укрупнённые глаза, увеличенную носовую полость для регулирования температуры крови при плаванье, и укрупнённые отверстия для мышц, которые контролировали их губы и усы. У них также были уменьшенные нюхательные центры мозга (т.к. обоняние не является таким важным для хищных водоплавающих млекопитающих) и улучшенный отток крови к мозгу как помощь при нырянии. Их тела также обладали хорошо развитыми ластами и вытянутой формой, т.ч. они несомненно напомнили бы нам современных тюленей. Вскоре после эналиарктинов, мы находим первых представителей всех современных ластоногих групп в отложениях поздне-раннего и среднего Миоцена, включая первых настоящих тюленей (Pontophoca, Praepusa и Crytophoca времён среднего Миоцена из Европы и Leptophoca времён среднего Миоцена из Северной Америки), первые морские львы (Pithanotaria времён среднего Миоцена из северо-западного Тихоокеанского побережья Северной Америки), и первые моржи (десматофокины времён раннего Миоцена из Северной Америки и Prototaria времён раннего Миоцена из Японии).
Наконец, берега северного Тихого океана были также населены группой полуводных зверей известных как десмостилины. Эти необычные звери напоминали гибридов между морскими львами и бегемотами и давно были тайной для палеонтологов. Их самыми необычными чертами были огромные резцы, где каждая зубная кромка образовала крупную, цилиндрическую, полую колонну, которая постепенно стиралась и напоминала жерло вулкана. Десмостилины хорошо известны из отложений конца Олигоцена и начала Миоцена в округе Тихого океана (Япония и Тихоокеанское побережье США), где они по-видимому добывали свой корм в прудах, остававшихся после приливов. Их тупые, давящие зубы предполагали кормёжку моллюсками, но Клементц и ко. (2003) показали посредством химического анализа их костей и зубов, что они ели подводные растения, а не моллюсков. Однако, их отношения к другим группам млекопитающих оставались непонятными, и их обычно помещали отдельно в их собственный отряд, Десмостулия. Но в 1986 году Дариль Домнинг, Клэйтон Рэй и Малколм МкКенна описали олигоценовый вид, Behemotops'a, который был гораздо более примитивный, чем любой другой, известный науке раньше, и они показали, что десмостилины были близкими родичами слонам и ламантинам.